2022��5�£�Wiley�����ڿ�AFM�ھ��l�������ݴ�WФ���d�������ý^���ۺ����������늺ɂ�ݔý�飬���F��Ч̫���ˮ�������о��ɹ���Unleashing Insulating Polymer as Charge Transport Cascade Mediator����
1�������
����ȫ����Դ�oȱ�ć����F��댧�w��늴�����һ�N������̫���-���W���D�Q���g��һֱ���ܲ�Ŀ��Ȼ��������Ƃ��Ч�Ĺ�늘O���ϣ������F���^�߶ȵľ������湤�̘������Ķ���Ч��������D�QЧ�ʣ�һֱ�DZ�����й�������Ŭ���ķ�����϶�������������齛��Ĺ�늘O���ϣ��䱾���������r�o���ҹⷀ���Ժõă��c�������푑�����խ�ҹ����d���ӏͺϿ��ȱ�c�����������ڹ�늴��I��ďV�����á���ˣ����^�߶��¾����OӋ����϶�����������/����Y�������F�����d������Ч���x�����ڽ�ʾ�댧�w���昋���c���g늺ɂ�ݔ֮�g��ϵ������Ҫ���о����x��
���ڣ����ݴ�WФ���d�n�}�M�ɹ��OӋ���Ƃ���һ�N���ڷǹ�ܗ��늽��|�錧�Ķ������TiO2������늴��wϵ�����F��ģ�M̫ꖹ��µĸ�Ч��늴�ˮ��������ԓ�����У������Ľ^���ۺ���۶�ϩ���������Ȼ��@��PDDA�����c���н�������������^�ɽ���̼/�����������c��MXene quantum dots, MQDs����һ�N�Gɫ��ͨ�õ��o늌ӌ��ԽM�b��Layer-by-Layer assembly, LbL����ʽ�������Ե��������e��TiO2�{�װ���У�nanorod arrays, NRAs�������ϣ��������g���S�����ҽ���Y�����_�Ķ��Ӯ��|�Y��ꖘOTiO2/(PDDA/MQDs)n��n��Ӕ��������У�����PDDA����������ԽM�b��Ԫ�����и�Ч������w��������ͬ�r����ؓ늵�MQDsҲ���Ѓ�������ӽ����������������o����������������ص�LbL���昋�ͣ����F����늺ɂ�ݔ����TiO2��ģ�M̫ꖹ⼤�l�µĹ�����ӽ���PDDA�������f��MQDs���Ķ��������B�m����Ӷ����ݔͨ�������F��Ч�Ĺ����d���ӷ��x�c�w�ơ�����PDDA�cMQDs�߶�Ҏ������Ķѷeģʽ��ԓ늺ɂ�ݔ�C��ͨ�^�ԽM�b�Ӕ������ĸ�׃���Ɍ��F���ʿɿ��{�ơ�ԓ�����C���˽^���ۺ�������늺ɂ�ݔý������ã����^����늺ɂ�ݔ�{���ṩ����˼·��
2. �Y���cӑՓ
A. ��ò�c�Y������
Figure 1. Schematic diagram depicting the procedures for fabricating (��) Ti3C2 MQDs and (��) LbL assembly of TiO2/(PDDA/MQDs)n multilayered photoanodes.
���ȣ����Ú���ᣨHF�����g����ˮ����k����Ti3AlC2��ĩ�D׃����渻�д����O�Ի��F��-O, -OH, -F����Ti3C2 MQDs����ʹ��Ti3C2 MQDs����ʬF��ؓ��ԡ��b��PDDA�鎧��늺ɵľ�늽��|��������ú���ͨ�õ��o늌ӌ��ԽM�b���ԣ���TiO2 NRAs�������ȳ��ePDDA��ʹ��TiO2 NRAs������늺ɻ�����ͨ�^�o��������e��ؓ늺ɵ�Ti3C2 MQDs��ʹ��PDDA/MQDs���p������Y����TiO2 NRAs���昋�����S��ͨ�^ѭ�h����ؓ늺ɽMԪ�����M�b������TiO2/(PDDA/MQDs)n (n = 1, 2, 4, 6, 8)���S���|�Y��ꖘO��
Figure 2. SEM images of (a) TiO2 NRAs, (b) TiO2/(MQDs)6, (d) TiO2/(PDDA)6 and (e) TiO2/(PDDA/MQDs)6; Cross-section SEM images of (c) TiO2 NRAs and (f) TiO2/(PDDA/MQDs)6; (g-j) HRTEM images of TiO2/(PDDA/MQDs)n [n=1(g), 2(h), 4(i), 6(j)]; (k-q) TEM elemental mapping results of TiO2/(PDDA/MQDs)6 with (l) Ti, (m) O, (n) C, (o) N, (p) Cl and (q) F signals.
����ò�����ĽǶȷ������oՓ��һԪ����Ԫ߀����Ԫ��ꖘO��SEM�D����o���@��e���@��Ҫ������PDDA�����ĺ���cTi3C2 MQDs��С�ijߴ磬�o����SEM�@���б���e����Σ���ͬ�Ӕ�TiO2/(PDDA/MQDs)n (n = 1, 2, 4, 6)��ꖘO�ĸ߷ֱ�TEM�D��Figure 2g-j���@ʾ���S����PDDA/MQDs�����e�Ӕ����ӣ�PDDA�����ӵĺ��Ҳ�S֮����, ���Ү��Ӕ����_6�ӕr��Ti3C2 MQDs����l�yҲ�����@�F��TiO2/(PDDA/MQDs)6��TEMԪ��mapping�Y����Figure 2k-q��Ҳ�C����PDDA��Ti3C2 MQDs�ѳɹ�ؓ�d��TiO2 NRAs�ϡ�
Figure 3. (a) XRD patterns (R: rutile, T: TiO2, P: PDDA, M: MQDs); (b) FTIR; (c) Raman; (d) DRS results with (inset: sample photograph); (e) The transformed results of Kubelka�CMunk function vs. light energy based on the DRS results; high-resolution (f) Ti 2p and (g) O 1s spectra of (��) TiO2/(PDDA/MQDs)6 and (��) TiO2 NRAs; high-resolution (h) C 1s, (i) N 1s, (j) Cl 2p and (k) F 1s spectra of TiO2/(PDDA/MQDs)6.
�ĽY�������Ƕȷ����� XRD��FTIR��Raman��DRS�Y��������PDDA�cTi3C2 MQDs�oՓ�džΪ��M�b߀��LbL�M�b��TiO2 NRAs�ϣ���������׃TiO2������ı������ԡ�������DRS�Y����Figure 3d���У���Ԫ�ͺϘ�Ʒ�c��TiO2 NRAs�����Վ�߅��λ��406 nm�������Ď�϶���Ⱦ���3.09 eV������TiO2����Փ��϶ֵ���@��Ҫ������PDDA����o���ηǾ��B�ۺ������]�й����գ���Ti3C2 MQDsҲ���]�й�������������˶��ߵ�ؓ�d������Ӱ�TiO2���Ĺ��������ԡ�����XPS�Y��������Figure 3f-k����O 1s�����V�@ʾTiO2/(PDDA/MQDs)6�ĽY����λ�����^�ڼ�TiO2 NRAs�l���{�ƣ���ζ������TiO2 NRAs�cPDDA/MQDs֮�g�����������á����⣬TiO2/(PDDA/MQDs)6�ĸ߷ֱ�N 1s��Cl 2p��F 1s�����VҲ����������PDDA�cTi3C2 MQDs�ѳɹ�ؓ�d��TiO2 NRAs�����ϡ�
B. ��늴�ˮ���������о�
Figure 4. (a) LSV & (b) ABPE, (c) I-t responses (bias: 1.0 V vs. RHE), and (d) EIS results with equivalent circuit in the set; (e) M-S results & (f) charge carrier densities (ND); (g) OCVD results & (h) electron lifespan (��n); and (i) IPCE results of TiO2 NRAs, TiO2/(MQDs)6, TiO2/(PDDA)6 and TiO2/(PDDA/MQDs)6. All the PEC results were probed using aqueous Na2SO4 solution (0.5 M, pH = 7) as the electrolyte under simulated sunlight irradiation (AM 1.5G).
�S��LbL�ԽM�b�����Į��|��ꖘO�Ĺ�늴�ˮ���������M��̽������ʾ����PDDA�ۺ���Ӻ�Ti3C2 MQDs��Ӱ푮��|��ꖘO����늺ɂ�ݔ�ϵąfͬ��Ч����Figure 4��ʾ��ģ�M̫ꖹ��£������еĹ�늴�ˮ�������ܜyԇ�У���Ԫ�ͺϹ�ꖘOTiO2/(PDDA)6��TiO2/(MQDs)6���^�ڼ�TiO2 NRAs��չ�F���@�������Ĺ�늴����ܣ��@�����Ϊ���PDDA��Ti3C2 MQDsؓ�d�ڻ���TiO2�ϣ����ɸ�Ч�w�Ƴ�TiO2���l�Ĺ�����ӡ�ע����ǣ�ͨ�^LbL�ԽM�b�OӋ����Ԫ���|��ꖘOTiO2/(PDDA/MQDs)6���^���������ӣ��oՓ��������������߀����Ӊ����ȷ����չ�F����������ܣ��@��������PDDA�ӿ���������ӂ�ݔý�飬���M������ӂ�ݔ��Ti3C2 MQDs����Ti3C2 MQDs����Ч�ز��@������ӡ���ˣ�����PDDA�cTi3C2 MQDs�����еĹ�ͬ�w����ӵ����������߅fͬ��Ч����Ч����TiO2������늺ɷ��xЧ�ʣ�ͬ�r���M����늺ɵĿ����w�ƣ���K���M��ԪLbL�ԽM�b��ꖘO��늴�ˮ�������ܡ�
Figure 5. (a) Charge injection & (b) separation efficiency, (c) PL results, and photostability of (d) TiO2/(MQDs)6, (e) TiO2/(PDDA)6 and (f) TiO2/(PDDA/MQDs)6 utilizing aqueous Na2SO4 solution (0.5 M, pH = 7) as the electrolyte under continuous simulated sunlight irradiation (AM 1.5G); Interfacial charge transfer characteristics of (g) TiO2/(MQDs)6, (h) TiO2/(PDDA)6 and (i) TiO2/(PDDA/MQDs)6. Note:
���⣬��Figure 5�У������d���ӵ�ע��/���xЧ�ʺ͟ɹ���V�Y����һ���C��TiO2/(PDDA/MQDs)6չ�F���ȼ�TiO2 NRAs���ߵĹ����d���ӷ��x/�D��Ч�ʣ��@ͬ�Ӛw����PDDA�cTi3C2 MQDs�ąfͬ�w�����Ч���������ژ����B�m�Ķ�����ӂ�ݔͨ������ʹ�ù����������TiO2����Ti3C2 MQDs��������LbL���ص��ԽM�bģʽ��TiO2/(PDDA/MQDs)6���^���������ӣ�Ҳ���F�������Ĺⷀ���ԡ�
Figure 6. (a-d) LSV and (e-h) I-t results of TiO2-based multilayered photoanodes with different stacking fashions under simulated sunlight irradiation (AM1.5G); (i-m) Schematic illustration of TiO2-based multilayered photoanodes with different interface configuration. Note:
�����w�FLbL�ԽM�bģʽ�ă�Խ�ԣ���Figure 6��ʾ��ͨ�^��׃��ؓ��ԽM�b��Ԫ�Ľ�����e���ͳ��e��ʽ���OӋ���ķN�����TiO2/(PDDA/MQDs)6�Ĺ�ꖘO�����^ģ�M̫ꖹ��µĹ�����yԇ��TiO2/(PDDA/MQDs)6���f���F����ѵĹ�늴�ˮ�������ܡ��Y���������o늌ӌ��ԽM�b�����У��挦���������eģʽ���ژ�������늺ɂ�ݔͨ���ز����٣����o��Ľ��昋�Ͳ����ڿ��g늺ɂ�ݔ��
C. ��늴�ˮ�����C���о�
���˽�ʾTiO2/(PDDA/MQDs)n��ꖘO�Ĺ�늴�ˮ�����C��������������������V��DRS����Ī��Ф�ػ�������M-S���Y�������_�y���˻���TiO2���ܼ�λ�á����ܼ�λ�ñ�����Ti3C2 MQDs���M���ܼ���TiO2����λ�ø�������˺��m��늄ݲ���������TiO2�S�w��Ti3C2 MQDs�ṩ�˳���Ą��������w���ԣ�TiO2 NRAs������ģ�M̫ꖹ�ļ��l�®a���������-��Ѩ��������S�w������������Ѩ�t�����ڃr�����c��ͬ�r��������PDDA�����������ӂ�ݔ���н�ӣ����M�������Ѹ����TiO2��Ti3C2 MQDs�����D�ƣ�����Ti3C2 MQDs���õĽ�����ӵ������Mһ�����@������ӡ����ˣ����g������ӂ�ݔͨ�����M��TiO2�������d���ӵ���Ч���x�����L�˹����d���Ӊ�����������TiO2/(PDDA/MQDs)n��ꖘO��늴�ˮ�������ܡ�
3. �YՓ
�C��������ԓ��������˂����ڷǹ�ܗ�^���ۺ���Ă��y�J֪���C��������������늺ɂ�ݔý�顣���⣬ԓ�������������͌ӌ��ԽM�b����Y���M�����µćLԇ������˘������g�B�m����늺ɂ�ݔͨ������錍�F�^����늺��{���_�����·���
Փ��朽ӣ�https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202110848
- �㹤���w��/�V����W�pϲ Nano Energy���}�_ֱ��������Uˮ�����ϴ����� 2022-06-21
- �V����W�pϲ���� ACS Nano: �켈�Uˮ̎����˼· 2022-03-03
- �Ϲ�����όWԺ���͝B���ֵPVDF/MWCNT�ͺϲ��ϵČ�늡���׃���Cе�����о� 2024-04-24
- �Ϻ������S�d����ڈF� Nature���ھۺ���늹��^�������I��ȡ�����Mչ 2023-03-02
- �����������V껽����n�}�M�ȡ�Mater. Horiz.�����ϳ���һ�N���ͽ^���ۺ�����ӣ��Ɍ��F�߶ȷ������v�O�w 2020-05-06