據(jù)報(bào)道，硬碳的精細(xì)結(jié)構(gòu)和物理化學(xué)性質(zhì)，如孔結(jié)構(gòu)、層間距和缺陷等對(duì)其電化學(xué)性能甚至電荷儲(chǔ)存機(jī)制都有重要影響。雜原子摻雜（N、P、S等）或調(diào)整多孔結(jié)構(gòu)可以提高非晶碳材料的電化學(xué)性能，但這通常是在犧牲初始循環(huán)效率和平臺(tái)充放電容量的前提下進(jìn)行的。N摻雜的介孔碳可以呈現(xiàn)非常高的比容量，但是具有非常低的初始循環(huán)效率。軟木衍生硬碳，具有較高的比容量和良好的儲(chǔ)能平臺(tái)，但在高倍率下會(huì)出現(xiàn)嚴(yán)重的容量衰減。因此，迫切需要一種能同時(shí)提高SIBs/PIBs速率性能和平臺(tái)容量的具有調(diào)制結(jié)構(gòu)的硬碳材料。另一方面，Na/K在硬碳中的電荷儲(chǔ)存行為也得到了廣泛的研究。典型的鈉儲(chǔ)存行為包括明顯的高電位斜坡區(qū)（>0.1V）和低電位平臺(tái)區(qū)（<0.1V），表明過(guò)程至少有兩種反應(yīng)機(jī)理。不同的研究者提出了不同的儲(chǔ)能機(jī)理，包括“層插孔填充”、“吸附插層機(jī)理”、“吸附孔填充”等機(jī)理被相繼提出。然而，這些機(jī)理主要是基于特定的硬碳結(jié)構(gòu)，以及某些原位或非原位表征技術(shù)，表現(xiàn)出單一表征手段的局限性和測(cè)試條件的不一致性。
鑒于上述研究，在這項(xiàng)工作中，作者報(bào)道了一種新的N，P共摻雜層次孔結(jié)構(gòu)硬碳的設(shè)計(jì)方法，它具有三維層次的離子/電子雙連續(xù)多孔結(jié)構(gòu)、可調(diào)節(jié)的電子結(jié)構(gòu)和碳層間距，對(duì)SIBs和PIBs都具有高的倍率性能、高容量性能和良好的循環(huán)穩(wěn)定性。更重要的是，結(jié)合原位拉曼光譜和原位同步輻射x射線衍射技術(shù)，進(jìn)行了深入的機(jī)理研究。作者發(fā)現(xiàn)在一定的電位范圍內(nèi)，不同的電荷儲(chǔ)存行為共存，并根據(jù)不同的充放電階段，提出了“吸附/插層-插層/充孔過(guò)電位沉積”的四步反應(yīng)機(jī)理。同時(shí)SIB和PIB的電荷存儲(chǔ)行為相似，但在某些細(xì)節(jié)上有所不同。