非傳統發光聚合物（NTLP）雖在生物相容性、成膜加工性與低成本合成等方面展現出優勢，但其在生物及環境檢測、智能防偽和柔性電子等實際應用中面臨眾多挑戰。由于缺乏高效的熒光發射中心以及結構柔性導致的固有強非輻射躍遷，使得這類材料的發光量子產率遠低于傳統共軛體系，更難以在復雜應用中同時實現高效率發光、優良力學性能、損傷自修復及智能環境響應等多功能集成。因此，突破NTLP體系中發光效率與多功能協同的局限，以及闡明其分子水平發光機制，已成為該領域發展中亟待解決的關鍵問題。本文提出了一種利用精確調控多重氫鍵組裝結構構筑功能集成發光超分子聚合物的新策略。該工作受自然界中水母熒光蛋白（GFP）發光機制及其多功能集成特性的啟發，通過調控聚氨酯超分子聚合物中脲基嘧啶酮（UPy）二聚體中四重氫鍵組裝結構和鏈間聚集態結構，實現了多重氫鍵限域的高效激發態質子轉移（ESPT）過程，在NTLP中實現了高達52%的量子產率。這種動態可切換的四重氫鍵組裝結構突破了傳統單一氫鍵結構的本征特性，不僅充當了高效率發色團，還賦予聚合物材料強韌性、自修復性能、刺激響應性和可再加工性等多種功能的高度集成。該研究發現并證實了UPy中四重氫鍵超越單一化學鍵物理和化學性質的新特性，為通過重構多重化學鍵開發多功能集成高分子材料提供了新思路。
