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本發明為一種用于復合材料的界面粘結性優異的碳納米球-碳纖維多尺度增強體的制備方法。本發明首先將短切碳纖維均勻分散于甲基纖維素水溶液中，以糖類溶液為前驅體，再進行兩步水熱反應后，在碳纖維表面原位生長了一層碳納米球，粒徑可控，尺寸分布在10～500nm，從而制備得到碳納米球-碳纖維多尺度增強體。本發明利用低成本、環境友好、低能耗和快速的水熱合成的方法，在不損失碳纖維的前提下，得到碳納米球-碳纖維多尺度增強體。本發明碳納米球-碳纖維多尺度增強體具有表面活性大，化學官能團多，與基體粘結性好等優點，用該多尺度增強體制備的復合材料，層間剪切強度提高了35%～45%。