第一作者及通訊作者：李偉（陜西科技大學（西安））
共同通訊作者：王傳義（陜西科技大學（西安））
通訊單位：陜西科技大學
論文DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121470
研究亮點：
1. 通過一步法將N雜原子引入到六方CdS NPs晶格中。
2. 雜原子-半導體協同作用促進CdS的載流子遷移。
3. 這種摻雜的納米催化劑的光電流密度明顯增加，其光激子利用效率顯著提高。
4. 能量勢壘的降低從熱力學上加速了氫氣的生成。
研究背景
為了緩解傳統化石能源面臨枯竭所產生的壓力并促進綠色可持續發展，開發可替代的環境友好型能源至關重要。太陽光驅技術是實現太陽能轉化為化學能的一種非常有前景的方法，如生產CO、CH3OH、CH4、C2H6、H2等。由于氫氣具有高附加值、綠色可持續性、低密度、易于存儲等優點，是一種理想的綠色能源載體。由于過渡金屬硫化物(TMSs)具有窄帶隙和寬頻光收集的固有優勢，是一類性能優良的產氫光催化材料。其中硫化鎘(CdS)因其窄帶隙(~2.40 eV)和合適的導帶位置而被廣泛應用于可見光誘導產氫。然而，快速的載流子復合和嚴重的光腐蝕影響往往導致其光激子利用率低，使得光催化活性及穩定性不理想。
擬解決的關鍵問題
由于CdS具有窄帶隙和適宜的導帶位置的特點，被廣泛應用于制氫光催化材料的合成。然而，快速的載流子復合和嚴重的光腐蝕導致其光激子利用效率低，使得光催化性能不佳且耐久性差。因此，如何克服上述不足是本課題需要解決的關鍵科學問題。
成果簡介
針對CdS光催化劑載流子易復合和光腐蝕影響導致其催化性能不理想的科學問題，陜西科技大學（西安）李偉副教授及王傳義教授等人將N雜原子引入六方相CdS 納米顆粒的晶格中，制備了一種N摻雜的CdS (N-CdS)納米光催化材料。由于雜原子-半導體協同作用對CdS載流子遷移的協同促進作用，有效地抑制了其復合行為，使其光電流密度明顯增加(~2倍)，光激子利用效率顯著提高。所以，優化后的N0.2-CdS納米催化劑具有較高的表觀量子產率(AQY = 32.41%， λ = 500 nm)。在模擬日光照射下，即使無助催化劑添加，其HER速率（3983.4 μmol·h-1·g-1）可以達到純CdS NPs的9倍。DFT計算表明，由于雜原子-半導體協同作用，在Cd原子位點上的水分解能壘明顯降低，且S原子位點上的H2生成反應的|ΔGH*|能壘明顯降低，從而在熱力學上加速了H2的生成。本研究為獲得高穩定性、高HER光活的CdS光催化劑提供了一種簡單、綠色的方法來。
要點1： 催化劑的結構、組成及形貌
