基于半導(dǎo)體光催化材料的太陽能制氫技術(shù)被認(rèn)為是未來很有前景的一種人工能量轉(zhuǎn)換技術(shù)，但低效率的光激子利用和高值犧牲劑的消耗成為該技術(shù)實(shí)際推進(jìn)中的主要限制因素。對(duì)于大多數(shù)傳統(tǒng)的半導(dǎo)體光催化材料，由于其固有的能帶結(jié)構(gòu)缺陷和缺乏有效活性位點(diǎn)，一方面導(dǎo)致高頻電子-空穴重組，使光激子利用效率低下。另一方面，催化劑表面的高水分解反應(yīng)能壘在缺失犧牲劑的情況下很難獲得高產(chǎn)氫活性。
本文將TiO2納米顆粒生長(zhǎng)在Bi4Ti3O12鈣鈦礦微球表面，通過結(jié)構(gòu)調(diào)控構(gòu)建具有協(xié)同異質(zhì)結(jié)界面作用的D-A光催化系統(tǒng)，進(jìn)一步通過表面Pt納米助催化劑生長(zhǎng)在內(nèi)部建立高速電子轉(zhuǎn)移“通道”，改善其寬帶光吸收響應(yīng)能力，從而加速光激子的分離和轉(zhuǎn)移，并引入豐富的反應(yīng)活性位點(diǎn)，有效抑制光激子的重組，降低表面水分解反應(yīng)能壘。因此在模擬太陽光照射和無犧牲劑添加下，在該光催化劑上顯示出明顯增強(qiáng)的OER和HER性能，達(dá)到了約0.1062%的太陽光-光激子利用效率。本研究一方面首次提出了關(guān)于光催化劑的太陽光-光激子利用效率的概念和計(jì)算方法，更全面地考慮還原和氧化性激子的有效利用；另一方面，本研究中指出光催化材料因其能帶結(jié)構(gòu)、表面性質(zhì)和暴露活性位等差異而導(dǎo)致其生成的H2和O2的化學(xué)當(dāng)量不符合2:1的重要結(jié)論。
文章鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202503677