降低熱界面材料 (TIM) 的熱阻對于確保電子產品的高效熱管理至關重要。在此，演示了使用生物基環氧樹脂、帶呋喃環的磷氮固化劑、石墨薄片 (GF) 和 4,4''-亞甲基雙（環己胺）的逐步交聯的 TIM。呋喃環和 GF 分別充當共軛二烯和親二烯體，通過 Diels-Alder 反應優化基質和填料之間的界面相互作用。除了出色的無縫互連填料/矩陣界面外，聲子在基于第一性原理計算的異質界面上匹配得更好。TIM 顯示出低界面熱阻、防火安全性和可再加工性。此外，TIM 的低儲能模量可以更好地符合配合表面的粗糙度。TIM 的有效熱傳導能力在 LED 芯片冷卻中得到了證明，表明了電子設備中潛在的熱管理應用。本研究提供了一種有效且簡便的方法來調節碳基熱管理材料的界面熱傳導，無需任何預處理。