武漢理工大學的木士春課題組把理論計算和實驗驗證相結合，證明C5拓撲缺陷可以使得碳材料電化學活性顯著提升。密度泛函理論（DFT）計算表明C5拓撲缺陷呈現出更大的給電子潛能、更窄的帶隙、更高的電荷密度分布以及更強的氧吸附能力，因此是理想的氧還原（ORR）催化活性中心。實驗中，他們選擇具有本征C5結構的富勒烯為原料，通過原位刻蝕及高溫熱處理制備出了富含C5拓撲缺陷的碳材料。電化學測試表明這種材料具有比普通六邊形碳材料更高的ORR催化活性，其催化機制接近四電子ORR過程，并且具有較高的催化穩定性。
推敲打磨出真知
近年來，通過缺陷調控來提升碳材料的方法層出不窮，然而多是性能不佳且機理不明。本文結合計算和實驗，證明五元環拓撲缺陷可以顯著改善碳材料的電催化活性和電容性能，并揭示了碳材料催化劑的活性中心。新穎的制備方法也為獲取高性能的ORR碳材料催化劑提供了新思路。該工作發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。
DOI: 10.1002/anie.201813805