ASNChina AdvancedScienceNews 2023-05-12 20:47 發表于四川
摘要：武漢理工大學木士春教授和南京曉莊學院劉蘇莉教授利用非晶態載體材料的不飽和配位環境和豐富的缺陷位點，提出了一種將高活性的釕(Ru)單原子嵌入非晶態MoO3-x載體中的雙功能催化性能優化策略。所制備的非晶態氧化鉬錨定的Ru單原子催化劑（Ru SAs-MoO3-x/NF）在堿性水和堿性海水中均表現出了優異的電解水催化活性和穩定性。
關鍵詞：Advanced Science，釕單原子，非晶態載體，雙功能催化，武漢理工大學。
當前，日益增長的傳統化石燃料消耗和隨之產生的環境問題促進了氫能等可再生能源的發展。電解水制氫是一種高效且無碳排放的制氫技術。然而，電解水過程中緩慢的析氧反應(OER)和析氫反應(HER)動力學導致了極高的反應勢壘，因此需要高效的催化劑以降低過電位。目前電解水制氫所用的商業用催化劑中，HER主要依賴鉑（Pt），而OER主要依賴銥（Ir），其昂貴的價格和稀缺性阻礙了電解水制氫技術的推廣。
釕(Ru)作為一種高性價比的貴金屬，具有類似Pt的氫結合能和卓越的OH-吸附力及解離力。構建Ru單原子不僅可以獲得最大的原子利用效率、特殊尺寸的量子效應和可量身定制的活性位點，而且可以顯著降低貴金屬Ru的用量。然而，由于單原子的配位環境很大程度上取決于載體中缺陷位點的局部電子結構，因而需要找到合適的載體以發揮單原子的高活性。在各種載體材料中，過渡金屬氧化物(TMOs)擁有良好的電子導電性、穩定性和優異的耐腐蝕性能。此外，構建非晶態結構被認為是提高催化劑雙功能活性的一種有前途的策略。非晶態材料往往具有更多的暴露表面和缺陷，這可以提供豐富的活性位點，便于電解水過程中帶電物種的輸運。不僅如此，良好的靈活性使它們能夠根據電催化條件進行自我調節，從而實現表面和體積受限情況下的電催化。因此，非晶態TMOs可作為負載Ru單原子的理想載體。
為此，武漢理工大學木士春課題組及南京曉莊學院劉蘇莉團隊設計并制備了非晶態氧化鉬錨定的單原子Ru催化劑（Ru SAs-MoO3-x/NF）。Ru SAs-MoO3-x/NF具有三維花朵狀的形貌、非晶態的載體特征和均勻的Ru單原子分布，使其具有豐富的活性位點和卓越的催化活性。實驗證明表明，所制備的Ru SAs-MoO3-x/NF電極在堿性介質中能有效地進行OER （209 mV @ 10 mA cm-2）和HER（36 mV @ 10 mA cm-2）。當作為陰、陽極催化劑組裝在水電解槽中時，它只需要1.716和1.759 V的超低電壓，就可以分別在堿性水和堿性海水電解質中驅動100 mA cm-2的電流密度，大大超過了商用Pt/C和RuO2的性能。這表明Ru SAs-MoO3-x/NF在多場景水電解方面具有廣闊的應用前景。
此項工作為開發高效、低成本的水和海水電解催化劑提供了新思路，相關論文在線發表在Advanced Science上。
論文信息：
Flower-like Amorphous MoO3-x Stabilized Ru Single Atoms for Efficient Overall Water/Seawater Splitting
Dong Feng, Pengyan Wang, Rui Qin, Wenjie Shi, Lei Gong, Jiawei Zhu, Qianli Ma, Lei Chen, Jun Yu, Suli Liu,* Shichun Mu*
Advanced Science
DOI: 10.1002/advs.202300342