祝賀左晗博士關(guān)于四重氫鍵構(gòu)筑多功能熒光聚合物的研究論文發(fā)表在Nature Communications
非傳統(tǒng)發(fā)光聚合物(NTLP)雖在生物相容性、成膜加工性與低成本合成等方面展現(xiàn)出優(yōu)勢,但其在生物及環(huán)境檢測、智能防偽和柔性電子等實際應(yīng)用中面臨眾多挑戰(zhàn)。由于缺乏高效的熒光發(fā)射中心以及結(jié)構(gòu)柔性導(dǎo)致的固有強非輻射躍遷,使得這類材料的發(fā)光量子產(chǎn)率遠低于傳統(tǒng)共軛體系,更難以在復(fù)雜應(yīng)用中同時實現(xiàn)高效率發(fā)光、優(yōu)良力學(xué)性能、損傷自修復(fù)及智能環(huán)境響應(yīng)等多功能集成。因此,突破NTLP體系中發(fā)光效率與多功能協(xié)同的局限,以及闡明其分子水平發(fā)光機制,已成為該領(lǐng)域發(fā)展中亟待解決的關(guān)鍵問題。本文提出了一種利用精確調(diào)控多重氫鍵組裝結(jié)構(gòu)構(gòu)筑功能集成發(fā)光超分子聚合物的新策略。該工作受自然界中水母熒光蛋白(GFP)發(fā)光機制及其多功能集成特性的啟發(fā),通過調(diào)控聚氨酯超分子聚合物中脲基嘧啶酮(UPy)二聚體中四重氫鍵組裝結(jié)構(gòu)和鏈間聚集態(tài)結(jié)構(gòu),實現(xiàn)了多重氫鍵限域的高效激發(fā)態(tài)質(zhì)子轉(zhuǎn)移(ESPT)過程,在NTLP中實現(xiàn)了高達52%的量子產(chǎn)率。這種動態(tài)可切換的四重氫鍵組裝結(jié)構(gòu)突破了傳統(tǒng)單一氫鍵結(jié)構(gòu)的本征特性,不僅充當(dāng)了高效率發(fā)色團,還賦予聚合物材料強韌性、自修復(fù)性能、刺激響應(yīng)性和可再加工性等多種功能的高度集成。該研究發(fā)現(xiàn)并證實了UPy中四重氫鍵超越單一化學(xué)鍵物理和化學(xué)性質(zhì)的新特性,為通過重構(gòu)多重化學(xué)鍵開發(fā)多功能集成高分子材料提供了新思路。