第19篇一作論文被J. Mol. Mod.接受發表
該論文提出了一種定量地預測高聚物體系玻璃化轉變溫度（Tg）的多尺度模擬策略。盡管分子動力學模擬被認為是模擬聚合物Tg最有潛力的方法，然而由于耗時一般僅適合于模擬較低分子量的短期行為，由于冷卻速率較大或所用力場的缺陷獲得的Tg與實驗結果往往不一致，因而一般只能重現定性的趨勢。該策略利用之前報道的多尺度模擬策略從低聚物高溫下全原子模擬的結構和體積性質獲得粗粒化勢參數以模擬系列低聚物和高聚合物體系的動力學Tg，由系列低聚物模擬的動力學Tg與經驗數據建立標度關系以用于標定高聚物模擬的Tg。以聚環氧乙烷和兩種立構規整的聚甲基丙烯酸甲酯為模型聚合物，結果表明低聚物模擬的動力學Tg與經驗數據隨分子量的變化均可用Flory-Fox方程很好地描述，因而兩者之間存在嚴格的線性標度關系，利用此關系標定得到的高聚物Tg與實驗值吻合極好。這種方法計算高效，且隱式考慮了冷卻速率的影響，與利用Vogel-Tammann-Hesse-Fulcher方程外推相比更可靠。考慮到足夠的靈敏性，該策略有望廣泛地應用于更真實地模擬具有動力學不均性的聚合物體系（如聚合物薄膜和納米復合物），考察拓撲結構和分子量分布的影響，以解決長期以來這類體系實驗和模擬結果之間存在的分歧。