第20篇一作論文被J. Phys. Chem. C接受發表
該論文綜合利用本人前期開發的模擬計算方法對模型聚合物聚環氧乙烷（PEO）的4個體系進行了研究。研究的體系包括2個沒用或使用周期邊界條件的單鏈體系和2個分別在NVT和NPT系綜條件下的8鏈體系，分別標記為nopbc、pbc、NVT、NPT。采用了可遷移的系統粗粒化勢和經典的分子動力學模擬方法。該工作提出了一個模擬聚合物玻璃化轉變的聯合方案：結構性質全面地證實了所有的模型體系不存在長程有序的無定形特征，能量和體積性質定性地表明它們在冷卻過程中發生了玻璃化轉變，而動力學性質定量地確定了其玻璃化轉變溫度（Tg）。模擬的結果一致地表明這4個體系的Tg滿足如下的大小關系：Tg(nopbc)<Tg(pbc)<Tg(NVT)<Tg(NPT)。相比最后的體系前3個體系中的鏈在橡膠態和玻璃態的運動性均較大，這反過來是由自由表面不同程度影響所致。自由表面和玻璃化轉變均可以通過二維密度圖明確地反映。由于動力學相似性和計算費用少，孤鏈是研究聚合物玻璃化及其受限效應的理想模型。研究也發現這些動力學Tg不依賴于體系的初始構型或最終構象，為模擬真實的孤鏈和本體體系對模擬條件需要特別地考慮。總之，該工作促進了受限聚合物玻璃化轉變的理解，朝著定量地預測受限聚合物Tg邁進了重要一步，這對于聚合物材料的分子設計和應用有重要的意義。謝謝編輯和二位審稿人對本工作的認可！