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可充電金屬鋰-硫電池和鎂-硫電池因其成本低、能量密度高（鋰硫電池：2600Wh kg-1，鎂硫電池：1700 Wh kg-1）等特點而被認(rèn)為是目前最有前途的儲能設(shè)備之一。然而，對于電動汽車和大規(guī)模儲能設(shè)備等的實際應(yīng)用而言，環(huán)境的不確定性(如炎熱的夏天)、長時間工作(長距離或長時間運行)和散熱組件的老化等問題對未來二次電池的耐高溫性、安全性和能量密度提出了更高的要求。在某種特定情況下，功能隔膜的設(shè)計對于解決電池性能和安全問題具有重要意義。但是，此前功能隔膜的發(fā)展大多針對室溫電池進行設(shè)計和制備。鋰-硫電池和鎂-硫電池在中高溫條件運行過程中，多硫化物會發(fā)生更為嚴(yán)重溶解和穿梭，金屬枝晶的生長也會更加嚴(yán)重，并且傳統(tǒng)的聚烯烴隔膜會發(fā)生尺寸收縮進而更易于引發(fā)嚴(yán)重的安全問題。因此，理性設(shè)計在電池實際運行條件下仍然能夠滿足要求的隔膜材料是當(dāng)前發(fā)展中高溫金屬-硫電池的重要研究課題之一。
上海大學(xué)可持續(xù)能源研究院/理學(xué)院趙玉峰教授和材料學(xué)院周忠福教授團隊通過簡單的涂覆方法制備了一種能夠使金屬-硫電池在高溫下安全運行的多功能聚酰亞胺基隔膜。采用靜電紡絲耐高溫聚酰亞胺無紡布作為基體，基體兩側(cè)分別涂覆高反應(yīng)活性的銅納米線-石墨烯納米片涂層（CuNWs-GN）和高模量的鋰鑭鋯氧化合物-聚氧化乙烯聚合物涂層（LLZO-PEO）。首先，通過實驗測試和理論計算表明，所制備的聚酰亞胺基隔膜具有多方面優(yōu)點，如高尺寸穩(wěn)定性、阻燃性能、優(yōu)異的電解液潤濕性能、有效地抑制鋰枝晶生長和對多硫化物具有吸附-錨定-轉(zhuǎn)化功能而抑制其穿梭效應(yīng)；其次，該隔膜顯示出獨特的“雙化學(xué)錨定”功能，即銅納米線與多硫化物在反應(yīng)過程中原位生成Cu2S，起到化學(xué)固硫的作用，同時這種原位生成的Cu2S在極層面分布更為均勻，并在反應(yīng)中進一步對多硫化物進行錨定和催化轉(zhuǎn)化，這使得CuNWs-GN涂層比普通的極性涂層具有更強的多硫化物錨定作用；最后，電化學(xué)測試表明：在80 ℃的高溫、低E/S值（約為6.0 mLE/gS）和較高純硫正極S載量（3 mg cm-2）等苛刻條件下，所制備的金屬-硫電池具有優(yōu)異的電化學(xué)性能。在0.1A g-1的電流密度下鋰-硫電池首次放電比容量為1402.1 mAh g?1，在0.5 A g-1的電流密度下經(jīng)過300圈循環(huán)，每圈循環(huán)的平均容量損失率僅為0.24%，該性能數(shù)據(jù)刷新了高溫鋰-硫電池的循環(huán)壽命記錄。而對于鎂-硫電池而言，在50℃的測試條件下，經(jīng)過25圈循環(huán)后，電池的放電比容量仍有915.3 mAh g?1，這相對于此前所報道采用純硫正極的鎂-硫電池，性能具有大幅度提升。
該工作所設(shè)計的聚酰亞胺基多功能隔膜確保了可充電金屬-硫電池在高溫下的長時間安全穩(wěn)定運行，這為金屬-硫電池的實際應(yīng)用提供了新的設(shè)計途徑。相關(guān)論文以A Multifunctional Separator Enables Safe and Durable Lithium/Magnesium–Sulfur Batteries under Elevated Temperature為題目在線發(fā)表在Advanced Energy Materials (DOI:10.1002/aenm.201902023)上，第一作者為上海大學(xué)材料學(xué)院/可持續(xù)能源研究院聯(lián)合培養(yǎng)博士生周震芳，上海大學(xué)可持續(xù)能源研究院/理學(xué)院趙玉峰教授和材料學(xué)院周忠福教授為通訊作者。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201902023