原子分散的Fe-N-C催化劑是氧還原反應（ORR）中Pt基催化劑的最有前途的替代物。然而，Fe-Nx電催化劑在酸中的ORR活性仍遠不能令人滿意；到目前為止，盡管一些研究證明了單原子金屬-N-C位點的配體場在改善催化性能方面的重要作用，但其背后的機制仍不明確。在這項工作中，我們基于配體場理論，通過轉換富含缺陷的吡咯N配位FeNx位點，實現了SA Fe-N-C中Fe活性中心的電子自旋態調制。獲得的具有最佳配位構型的高自旋態的Fe-N4-HS催化劑表現出優異的ORR活性，與商業Pt/C催化劑相當。我們的發現為ORR過程中電子自旋態/幾何結構與高效SA Fe-N-C催化劑之間的相關性提供了基礎和技術見解。
