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  DNA、蛋白質(zhì)和多糖等生物大分子具有獨(dú)特的螺旋結(jié)構(gòu)。這些結(jié)構(gòu)與識別、催化、復(fù)制、遺傳信息存儲等多種生物活性密切相關(guān)。從仿生學(xué)角度來看，人工折疊體因其能夠模擬生物大分子二級結(jié)構(gòu)的折疊行為，且其螺旋方向易于調(diào)控從而備受關(guān)注。傳統(tǒng)的圓二色（CD）光譜技術(shù)不夠直觀，另外，通過高分辨率原子力顯微鏡（AFM）直接觀測螺旋結(jié)構(gòu)具有樣品制備過程耗時(shí)繁瑣的缺點(diǎn)。因此，開發(fā)一種簡便、快速、經(jīng)濟(jì)的方法來直接觀測和監(jiān)控螺旋反轉(zhuǎn)行為具有重要價(jià)值。

  近日，香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠教授、丘子杰教授，香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授，華中科技大學(xué)廖永貴教授借助四苯乙烯功能化的半花菁染（圖1），該染料對微環(huán)境極性、黏度具有高敏感性，可直接可視化并監(jiān)測水溶性聚間苯撐乙炔基折疊體中溶劑驅(qū)動的螺旋反轉(zhuǎn)過程（圖1）。該折疊體在水溶液中呈左旋螺旋構(gòu)象，染料在靜電作用和疏水作用的驅(qū)動下進(jìn)入折疊體溝槽，在一系列氫鍵作用下，其分子內(nèi)運(yùn)動受到有效限制，溝槽的低極性環(huán)境導(dǎo)致染料呈黃色熒光（圖2）。當(dāng)加入四氫呋喃改變?nèi)軇┉h(huán)境后，折疊體手性側(cè)基構(gòu)象從anti變?yōu)?/span>syn，導(dǎo)致主鏈螺旋構(gòu)象由左旋轉(zhuǎn)變?yōu)橛倚胰玖系慕Y(jié)合方式由溝槽結(jié)合轉(zhuǎn)變?yōu)楸砻娼Y(jié)合，分子運(yùn)動受限程度降低、分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移增強(qiáng)，最終溶液熒光變?yōu)榧t色，指示螺旋反轉(zhuǎn)的發(fā)生（圖3）。此外，該折疊體在水/乙腈和水/二甲基亞砜中也出現(xiàn)螺旋反轉(zhuǎn)行為，通過染料仍可以實(shí)現(xiàn)熒光顏色由黃色轉(zhuǎn)變紅色的可視化檢測（圖4）。本研究為理解生物大分子的構(gòu)象轉(zhuǎn)變提供了有力工具，并為深入探究螺旋結(jié)構(gòu)的動態(tài)行為提供了思路。

圖1 在四苯乙烯功能化半花菁染料輔助下，溶劑誘導(dǎo)聚間苯撐乙炔基折疊體螺旋反轉(zhuǎn)的熒光顏色切換可視化示意圖

圖2 折疊體的合成路線以及與染料在水溶液中的結(jié)合行為

圖3 折疊體在水/四氫呋喃混合溶劑中螺旋反轉(zhuǎn)的熒光可視化

圖4 折疊體在水/乙腈和水/二甲基亞砜混合溶劑中螺旋反轉(zhuǎn)的熒光可視化

  該工作開發(fā)的簡便、快速、可靠的檢測方法實(shí)現(xiàn)了對水溶性聚間苯撐乙炔類折疊體螺旋反轉(zhuǎn)過程的熒光監(jiān)測。與傳統(tǒng)檢測技術(shù)相比，該可視化方法無需繁瑣耗時(shí)的樣品前處理，也無需復(fù)雜的化學(xué)修飾。相關(guān)論文以“Fluorescence Visualization of Helix Inversion in Biomimic Polymeric Foldamer.”為題發(fā)表在《Angew. Chem. Int. Ed.》上（DOI: 10.1002/ange.202512834）。文章的第一作者是香港科技大學(xué)博士后邱原，通訊作者為香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠教授、丘子杰教授，香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授，華中科技大學(xué)廖永貴教授。該研究得到國家自然科學(xué)基金委、廣東省自然科學(xué)基金、深圳市科技創(chuàng)新委員會項(xiàng)目、深圳市科技計(jì)劃項(xiàng)目和香港創(chuàng)新科技署項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202512834