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  纖維素基生物塑料長(zhǎng)期以來(lái)一直被視為不可回收塑料的一種理想的替代品。由于缺乏強(qiáng)交聯(lián)點(diǎn)以及單一的能量耗散機(jī)制，導(dǎo)致再生纖維素制品一直存在脆而弱的問(wèn)題，從而限制了其廣泛的應(yīng)用。化學(xué)交聯(lián)是再生纖維素制品增強(qiáng)增韌的有效手段，但存在損害纖維素可持續(xù)性、環(huán)境友好性的風(fēng)險(xiǎn)。纖維素多羥基特性具備高力學(xué)性能的潛力，然而，目前對(duì)再生和干燥過(guò)程中分子網(wǎng)絡(luò)和晶疇的調(diào)控存在認(rèn)知上的缺失。如何平衡再生纖維素膜的力學(xué)性能和可持續(xù)性成為了重大挑戰(zhàn)之一。

  近期，四川大學(xué)高分子科學(xué)與工程學(xué)院李忠明教授/黃華東副教授團(tuán)隊(duì)受天然竹子的啟發(fā)，提出了一種純天然的超分子工程策略來(lái)構(gòu)建強(qiáng)而韌的纖維素薄膜。首先構(gòu)筑了一種疏松且可動(dòng)態(tài)重排的無(wú)定形分子網(wǎng)絡(luò)，使分子鏈能夠自由調(diào)整位置。隨后在拉伸場(chǎng)作用下致密化，誘導(dǎo)分子鏈重排，自組裝形成高度取向、緊密堆疊的納米纖維結(jié)構(gòu)。取向的纖維能夠最大化地傳遞應(yīng)力，從而提升薄膜強(qiáng)度。而對(duì)于韌性來(lái)說(shuō)，由于纖維素密集的氫鍵位點(diǎn)特性，導(dǎo)致納米纖維在拉伸滑移過(guò)程中反復(fù)出現(xiàn)氫鍵破壞再重建的現(xiàn)象，類似于天然的“卡扣式自鎖”機(jī)制，大量耗散能量，延緩了機(jī)械失效，從而提升韌性。最終，所制備的纖維素膜可達(dá)到176 MPa的高強(qiáng)度和6.82 MJ·m^-3的高韌性。更重要的是，這種薄膜完全由纖維素組成，無(wú)需額外添加高分子量聚合物或化學(xué)添加劑，為可持續(xù)、生物基塑料提供了一條真正綠色、安全的制備路線。

  該工作以“Kinetic Molecular Modulation of Highly-Aligned Self-Locking Nanofibers for Strong, Tough, and Transparent Bioplastic Films”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上（Adv. Funct. Mater. 2025, e20770）。文章第一作者是四川大學(xué)博士研究生陳施朋。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金委的支持。

圖1 強(qiáng)而韌的透明纖維素膜的制備

圖2 拉伸場(chǎng)誘導(dǎo)纖維素水凝膠分子網(wǎng)絡(luò)的鏈重排

圖3 拉伸場(chǎng)調(diào)控纖維素鏈的自組裝動(dòng)力學(xué)

圖4 高度取向的自鎖納米纖維結(jié)構(gòu)的形成以及增強(qiáng)增韌機(jī)制

  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于生物塑料高性能化的最新進(jìn)展之一。纖維素的溶液加工和再生一直是纖維素資源轉(zhuǎn)化為高性能、高附加值材料的重點(diǎn)內(nèi)容，但現(xiàn)有的溶劑溶解效率低、再生機(jī)制不明確為纖維素高性能材料的加工帶來(lái)極大困擾。為此團(tuán)隊(duì)在過(guò)去兩年中，開發(fā)了一種高效溶解天然纖維素的質(zhì)子型離子液體體系，在溫和條件下就能實(shí)現(xiàn)纖維素的高溶解度，提升溶解效率（Green Chem. 2023, 25, 9322-9334; SusMat 2024, 4, e238）。以該溶劑體系為基礎(chǔ)，團(tuán)隊(duì)從分子到微觀尺度，詳細(xì)研究了纖維素的再生動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)對(duì)纖維素分子網(wǎng)絡(luò)簡(jiǎn)單高效的調(diào)控（Small 2025, 21, 2503486）。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/adfm.202520770