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  水凝膠具有類似皮膚的柔軟性、應變敏感性和生物相容性，在可穿戴電子產品、軟機器人和人機界面中得到了廣泛的應用。傳統水凝膠大多數為各向同性，機械性能和抗疲勞性能有待提高，在濕潤環境下極易溶脹而發生性能衰減。前期研究發現，在水凝膠中原位構建疏水團簇（Chem Eng J 2022, 450, 138346）或利用Hofmeister效應促使PVA形成納米晶粒，可以提高水凝膠的強度和抗溶脹性能，實現水下傳感，但電導率和傳感靈敏度較低（Adv Mater 2024, 36 (48), 2412162）；將碳纖維與水凝膠復合（Adv Funct Mater 2023，33 (11), 2211189），可獲得高電導率和高靈敏度，但水凝膠在水中易溶脹。因此，研究和制備高強韌、抗溶脹、耐疲勞的高性能導電水凝膠，對于拓展水凝膠傳感器的水下應用有重要的意義。

  受肌肉強韌的各向異性結構的啟發，中山大學付俊教授、南京林業大學韓景泉教授團隊將冰模板法和鹽析法結合，制備了各向異性、抗溶脹、高強度、導電的聚乙烯醇/碳納米管（PVA/CNT-S）復合水凝膠（圖1）。

  2025年11月5日，該工作以“Anisotropic Tough and Non-Swelling Hydrogels Based on Hofmeister-Effect for Underwater Monitoring”為題發表在Adv. Funct. Mater.上。中山大學2024屆博士畢業生李勝男為文章第一作者，中山大學為第一完成單位，中山大學付俊教授和南京林業大學韓景泉教授為共同通訊作者。李勝男博士現為南京林業大學材料科學與工程學院副教授。

  在液氮誘導的溫度梯度作用下，PVA溶液中的水定向結冰，作為模板限定PVA形成取向的多孔結構，碳納米管被PVA晶粒排斥，形成定向分布的導電網絡。將水凝膠浸泡在過飽和檸檬酸鈉水溶液中，鹽析效應誘導PVA分子鏈進一步結晶，水凝膠沿取向軸向的拉伸強度和韌性遠高于鹽析前的值。

圖1 各向異性導電PVA/CNT-S水凝膠的制備。（a-c）通過定向冷凍和鹽析策略合成水凝膠示意圖。（d, e）水凝膠SEM和（f, g）共聚焦激光掃描顯微（CLSM）圖像。（h, i）水凝膠可卷曲、扭曲，舉起2kg重物。比例尺：5mm。

  在過飽和檸檬酸鈉溶液中，檸檬酸根離子強烈的Hofmeister效應促使PVA結晶。SAXS和WAXS表征發現，PVA的結晶度由0.18%提高到8%，晶粒尺寸由5.4 nm 提高到7.2 nm，相鄰晶粒之間的平均距離由15.7 nm減小到8.7 nm （圖2）。值得注意的是，二維WAXS衍射圖案呈對稱的環狀，表明多孔結構中的PVA納米晶呈隨機取向。

圖2 凝膠的晶體結構。PVA、PVA- S和PVA/CNT-S的（a）XRD、（b）DSC和（c）TGA曲線、（d, g）SAXS、WAXS曲線。（e）PVA/CNT-S和（f）PVA的二維SAXS圖。（h）PVA/ CNT-S的二維WAXS圖。

  致密的納米晶粒交聯賦予PVA/CNT-S水凝膠抗溶脹特性。水凝膠在去離子水、人工海水和汗液中浸泡30天后，溶脹率分別為1.3%，1.6%，0.8%（圖3a，3b）；抗拉強度從3 MPa略降至約2.7 MPa、2.6 MPa和2.5 MPa，斷裂伸長率由約203%分別降至約198%、177%和174%（圖3c）；斷裂韌性由3.59 MJ·m^-3略降到3.09 MJ·m^-3，2.99 MJ·m^-3和3.51 MJ·m^-3（圖3d）。相應地，水凝膠90%壓縮強度從約25 MPa略降至22 MPa、20 MPa和19 MPa（圖3e）。將PVA/CNT-S水凝膠在去離子水浴中浸泡并進行循環拉伸1400次（100%應變，圖3f），其最大載荷力下降了約30%，并在后續拉伸過程中逐漸趨于平穩（圖3g），水凝膠未發生斷裂，水下抗疲勞性能優異。

圖3. PVA/CNT-S水凝膠抗溶脹行為。（a）凝膠樣品在去離子水中浸泡30天前后的照片，（b）溶脹率。（c）水凝膠在去離子水、海水、汗液浸泡和未浸泡的拉伸應力-應變曲線，（d）韌性值，（e）壓縮應力-應變曲線。（f）在水浴中拉伸測量示意圖。（g）水凝膠在水浴中1000次拉循環伸曲線。

  導電PVA/CNT-S水凝膠具有優異的韌性、抗溶脹性能和穩定可靠的應變傳感性能，適用于水下傳感。PVA/CNT-S水凝膠可實時監測人在水下運動，捕捉和傳遞技術動作的細微差別，有利于提高運動員的訓練精度、確保安全、優化競爭力等（圖4a-e）。PVA/CNT-S的機械性能和導電性能在水下穩定，可作為傳感器在水下實現摩斯電碼傳輸加密信息（圖4f-k），為保障水下應急安全、緊急交流和通信提供了備選方案。同時，利用PVA/CNT-S對微弱的壓力變化的敏感性，可以用來監測船的水位（圖4l-n），當模型小船逐漸下沉時，其吃水深度導致水凝膠壓力變化，反映為壓力傳感信號，且信號強度與吃水深度直接關聯，可應用于船只安全預警。

圖4. 水下傳感。（a）PVA/CNT-S水凝膠傳感器在游泳中的潛在應用。水下運動檢測擺動（b）手腕和（c）腳踝，（d）彎曲肘部和（e）膝蓋。（f）字母表中摩斯電碼的相應符號。（g）手指彎曲的代表性信號在摩爾斯電碼中定義了一個“點”和“線”，用來生成（h）“NJFU”，（i）“SAFE”，（j）“HELP”，（k）“SOS”的摩爾斯電碼。（l）帶有PVA/CNT-S水凝膠傳感器的船模型照片，用于監測其（m）逐漸下沉和（n）突然下沉。

  研究團隊通過定向冷凍-解凍和Hofmeister效應制備各向異性的導電水凝膠，獲得了優異力學性能和抗溶脹性能，對于水凝膠器件在水下運用，如水下環境的傳感、運動監測、信息傳輸、海事安全等具有重要意義。

  該工作得到了國家自然科學基金面上項目(22375225)，江蘇省自然科學基金項目（BK20250696）的支持。

  原文鏈接：https://advanced.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202527007