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東華大學(xué)武培怡/焦玉聰團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.: 雙電極協(xié)同電解質(zhì) - 調(diào)控水系鋅碘電池中的多電子氧化還原反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)高可逆性
2025-11-07  來源:高分子科技

  高安全性、環(huán)境友好性與高容量潛力,使水系鋅碘Zn–I2)電池成為儲能領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。然而,傳統(tǒng)I/I0兩電子轉(zhuǎn)化限制了其容量與反應(yīng)動力學(xué)。為突破瓶頸,研究者提出通過激活碘高價態(tài)實(shí)現(xiàn)多電子轉(zhuǎn)移的策略。其中,鹵素調(diào)控被認(rèn)為具潛力:鹵素離子(如 Br、Cl)可與碘形成鹵素間化合物,促進(jìn) I/I0/I+的四電子轉(zhuǎn)移,并誘導(dǎo)更高價態(tài)碘物種生成。但多電子反應(yīng)中,I?易水解且界面穩(wěn)定性差,導(dǎo)致反應(yīng)可逆性和循環(huán)性能受限。因此,構(gòu)建能穩(wěn)定高價碘中間體并加速電子轉(zhuǎn)移的體系,是實(shí)現(xiàn)高能效Zn–I2電池的關(guān)鍵。


  東華大學(xué)焦玉聰研究員長期致力于水系鋅離子電池,在電解液與界面結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)以及低溫可逆電化學(xué)體系方面開展了系統(tǒng)探索,并取得了一系列重要進(jìn)展(Nat. Commun., 2025, 16, 9254; Adv. Mater.2025, 37, 2501004; Adv. Mater. 2024, 36, 2314144; Adv. Mater. 2022, 34, 2110140; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202215060; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62, e202314456; Angew. Chem. Int. Ed. 2023, 62,e202307271; Energy Environ. Sci. 2023, 16, 4561–4571)。近期,其團(tuán)隊(duì)將研究方向進(jìn)一步拓展至鋅碘電池領(lǐng)域,并取得了重要成果Angew. Chem. Int. Ed.2025, 64, e202423326; Angew. Chem. Int. Ed. 2025, 64, e202515633)。然而,其前期研究主要聚焦于實(shí)現(xiàn)二電子或四電子轉(zhuǎn)移過程,多電子轉(zhuǎn)移機(jī)制仍有待進(jìn)一步拓展。


  近期,東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院陳璇博士研究生、馮豆豆博士、焦玉聰研究員與武培怡教授團(tuán)隊(duì)提出了基于雙電極協(xié)同效應(yīng)實(shí)現(xiàn)了高度可逆的多電子轉(zhuǎn)移。在此,1-戊基-3-甲基咪唑溴化物([PeMIM]+Br)用于開發(fā)一種雙電極協(xié)同電解質(zhì)(DESA-E),DESA-E 中的 Br 引發(fā)了雙鹵素協(xié)同效應(yīng),激活了I/I0/I+ 四電子轉(zhuǎn)移反應(yīng)的速率,此外,高價態(tài)I+ 的生成加速了Br/Br0 的深度氧化還原反應(yīng)以實(shí)現(xiàn)超高比容量。同時,疏水性[PeMIM]+ 烷基鏈穩(wěn)定了鹵素中間產(chǎn)物,抑制了I+ 的水解,并通過靜電效應(yīng)引導(dǎo)Zn2+ 沿著(002)平面沉積,實(shí)現(xiàn)了正負(fù)極的可逆性。因此,DESA-E體系全電池在低電流密度下(0.5 A g1),經(jīng)過500 次循環(huán)后具有 557 mA h g1 的高比容量,平均庫侖效率接近100%99.97%),在 8 A g1 電流密度下,穩(wěn)定循環(huán)60000 次,并且在循環(huán)中保持了每圈0.00055%的低衰減率。這項(xiàng)研究提出了一種簡便且經(jīng)濟(jì)高效的電解質(zhì)設(shè)計(jì)方案,能夠?qū)崿F(xiàn)高度可逆的多電子Zn–I2電池,適用于高能量密度儲能系統(tǒng)。


  2025年11月5日,該成果以Dual-Electrode Synergistic Electrolyte Enabling Highly Reversible Multi-Electron Redox in Aqueous Zinc-Iodine batteries為題,發(fā)表在《Advanced Materials(Adv. Mater. 2025 )上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院陳璇博士研究生馮豆豆博士為文章共同第一作者,焦玉聰研究員武培怡教授為論文共同通訊作者。



方案1. -碘電池中不同電子轉(zhuǎn)換反應(yīng)示意圖


  傳統(tǒng) Zn–I2 電池僅涉及兩電子轉(zhuǎn)移,容量低、動力學(xué)緩慢且多碘離子穿梭效應(yīng)顯著。為突破瓶頸,本文在 2 M ZnSO4BE)中引入 1-戊基-3-甲基咪唑溴([PeMIM]+Br),構(gòu)建雙電極協(xié)同電解質(zhì) DESA-E。該體系通過鹵素間相互作用促進(jìn) I?/I0/I? 多電子轉(zhuǎn)移,使 Br 的容量利用率由 8.9% 提升至 31.2%。同時,[PeMIM]+ 與鹵素中間體配位形成疏水微環(huán)境,抑制 I+ 水解并穩(wěn)定氧化還原過程,其疏水烷基鏈優(yōu)先吸附于鋅表面,排斥活性水分子并誘導(dǎo)均勻沉積,從而實(shí)現(xiàn)雙電極的高可逆性與優(yōu)異循環(huán)性能



1. 不同烷基鏈長咪唑溴鹽的篩選


  為篩選最適合調(diào)控多電子轉(zhuǎn)移的咪唑鎓鹽添加劑,研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)比較了不同烷基鏈長度的溴化咪唑鎓鹽([EtMIM]+Br、[PrMIM]+Br、[BuMIM]+Br[PeMIM]+Br、[HeMIM]+Br)。隨著烷基鏈從乙基延伸至己基,溶解度下降、疏水性增強(qiáng)(LogP值增加),為 I? 提供缺水環(huán)境,從而影響 Zn–I2 電池的多電子轉(zhuǎn)換。理論計(jì)算顯示,[PeMIM]+Br I+ 水解能壘最高,可有效抑制 I+ 水解,同時其與中間體 IBr2 的結(jié)合能最大,表現(xiàn)出優(yōu)異的氧化穩(wěn)定性。綜合溶解度、疏水性、水解能壘與結(jié)合能等指標(biāo),0.5 M [PeMIM]+Br 被確定為最優(yōu)添加劑體系,并命名為 DESA-E



2. 雙鹵素電池的電化學(xué)機(jī)理


  在不同電壓窗口下評估電子轉(zhuǎn)移行為時,可清晰觀察到三對可逆氧化還原峰:在 0.6–1.45 V 范圍內(nèi)對應(yīng) I/I0 反應(yīng);在 0.6–1.65 V 時新增 I0/I+ 峰([I2Br] + 3Br? 2e→2[IBr2]);在 0.6–1.85 V 下出現(xiàn) Br/Br0 峰(2[IBr2] + 2Br? 2e– →2[IBr3]),表明氧化還原過程由四電子擴(kuò)展至多電子轉(zhuǎn)移。容量分析與表征結(jié)果(XPS、原位拉曼)證實(shí)雙鹵素體系中存在鹵素間協(xié)同效應(yīng),既促進(jìn)了 I/I0/I+ 轉(zhuǎn)移,又顯著提高了溴的容量利用率(8.9% → 31.2%)。理論計(jì)算進(jìn)一步揭示其有效克服了熱力學(xué)與動力學(xué)障礙,與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致。



3. 不同電解質(zhì)體系下陰極的氧化還原動力學(xué)


  為揭示多電子轉(zhuǎn)移機(jī)制,系統(tǒng)研究了不同電解質(zhì)體系的氧化還原動力學(xué)。由于 I+ 易水解,其穩(wěn)定性成為關(guān)鍵。電化學(xué)分析表明,DESA-E 體系具有優(yōu)異的多電子可逆性;原位 UV–Vis 光譜顯示 I3 的積累被顯著抑制,反應(yīng)更迅速。進(jìn)一步的 DRT 分析揭示其循環(huán)過程中電荷與擴(kuò)散電阻極低,界面穩(wěn)定性出色。綜合結(jié)果表明,DESA-E 有效促進(jìn)了快速且高度可逆的多電子氧化還原過程。



4. BEDESA-EZn/ZnZn/Cu電池電化學(xué)性能的影響


  為揭示 DESA-E 在鋅負(fù)極上的調(diào)控機(jī)制,研究團(tuán)隊(duì)通過對稱與不對稱電池系統(tǒng)地評估了其沉積/剝離性能。得益于界面環(huán)境的顯著優(yōu)化,DESA-E 基對稱電池在 1 mA cm–21 mA h cm–2)下可穩(wěn)定循環(huán) 3000 小時,不對稱電池亦可持續(xù)運(yùn)行超過 900 次(>1800 小時),均遠(yuǎn)超傳統(tǒng) BE 體系(僅 43 小時和 24 次)。Reservoir half-cell測試進(jìn)一步證實(shí)其提升鋅沉積可逆性與抑制副反應(yīng)的作用。機(jī)制分析表明,DESA-E Zeta 電位(?8.16 mV)明顯低于 BE3.05 mV),顯示其與鋅表面存在更強(qiáng)的相互作用。循環(huán)過程中,[PeMIM]+ 陽離子會吸附在鋅表面,占據(jù)水分子位點(diǎn),降低內(nèi)亥姆霍茲層的水含量并形成靜電屏蔽效應(yīng),引導(dǎo) Zn2? 沿 (002) 晶面擇優(yōu)沉積,實(shí)現(xiàn)界面穩(wěn)定性與動力學(xué)性能的協(xié)同提升。



5. 不同電解質(zhì)體系下鋅-碘全電池的電化學(xué)性能。


  研究團(tuán)隊(duì)系統(tǒng)評估了 Zn–I2 電池的性能,以驗(yàn)證DESA-E雙鹵化物轉(zhuǎn)換化學(xué)的優(yōu)勢。原位拉曼光譜表明,DESA-E 有效抑制多碘離子遷移并促進(jìn)碘物種快速轉(zhuǎn)化DESA-E 電池展現(xiàn)出優(yōu)異的倍率和循環(huán)性能,在 0.5 A g1 循環(huán) 500 次后仍保持 90% 容量(557 mA h g1),其平均庫侖效率高達(dá) 99.97%,為低電流密度下Zn–I2 電池的最高已報道值,體現(xiàn)了卓越的可逆性。在高電流密度 8 A g1 下,電池可穩(wěn)定運(yùn)行 60,000 次,且每圈的衰減率僅 0.00055%。此外,DESA-E 電池在軟包形態(tài)及 60 oC 條件下仍展現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,充分證明其在多電子轉(zhuǎn)換體系中的卓越可逆性與實(shí)際應(yīng)用潛力。


  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金、中央高;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)資金上海市自然科學(xué)基金的資助與支持


  論文鏈接:https://doi.org/10.1002/adma.202513389

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